聚焦“雙一流”我校在過(guò)渡金屬催化領(lǐng)域取得新進(jìn)展
本網(wǎng)訊(物質(zhì)科學(xué)與信息技術(shù)研究院)近日,我校物質(zhì)科學(xué)與信息技術(shù)研究院李漫波教授課題組與斯德哥爾摩大學(xué)Jan-E. B?ckvall教授課題組及瑞典中部大學(xué)A. Córdova教授課題組合作,發(fā)現(xiàn)結(jié)晶納米纖維素(CNC)負(fù)載的鈀催化劑在銀離子的作用下,能顯著提升其在氧化羰基化反應(yīng)中的催化活性,該研究成果以“Silver Triggering Activity of Heterogeneous Palladium Catalyst in Oxidative Carbonylation Reactions”為題,發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed.雜志上,安徽大學(xué)物質(zhì)科學(xué)與信息技術(shù)研究院為文章的第一通訊單位。
該工作以氨基化的結(jié)晶納米纖維素作為載體,利用鈀與氨基之間的相互作用制得鈀負(fù)載量為4.61 wt%的非均相鈀催化劑Pd-AmP-CNC,通過(guò)引入催化量的AgOTf,利用Ag+對(duì)Pd-AmP-CNC表面Cl-的移除,從而產(chǎn)生的高活性Pd(II)物種,研究人員實(shí)現(xiàn)了聯(lián)烯高產(chǎn)率、高選擇性地轉(zhuǎn)化為吡咯烷酮。并利用產(chǎn)物分子中的共軛二烯片段,設(shè)計(jì)并實(shí)現(xiàn)了具有多手性中心、多環(huán)化合物的高立體選擇性地一鍋合成策略(圖1)。Pd-AmP-CNC催化劑在反應(yīng)過(guò)后還能進(jìn)行回收利用,在保持催化活性的基礎(chǔ)上循環(huán)至少9次以上。該工作為構(gòu)建氧化體系下高效的非均相鈀催化劑提供了新的思路。
圖1. 銀離子觸發(fā)的非均相鈀催化的高效氧化羰基化反應(yīng)
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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202001809
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