由于化石能源具有不可再生性,利用化石能源會產(chǎn)生對環(huán)境有害的物質(zhì),用光催化分解水把太陽能轉(zhuǎn)化為清潔可再生的氫能源得到越來越多的研究。對于光催化來說,如何提高半導體材料對太陽光的吸收和提高太陽光能量的轉(zhuǎn)換率依然是該領域研究的重點。Zn-Cd-S固溶體具有可見光響應的高效率光催化分解水制氫能力,經(jīng)過渡金屬Cu摻雜后,其光催化性能可得到很大的提高,但如何進一步提高該材料體系的性能以及Cu摻雜提高光催化性能的機理還需要進一步的研究。
在深圳研究生院新材料學院潘鋒教授的指導下,博士后梅宗維和張炳凱與團隊老師和研究生合作,通過實驗及理論計算相結(jié)合的方法發(fā)現(xiàn)Cu2+摻雜Zn0.5Cd0.5S后自發(fā)變?yōu)镃u+,并促使S缺陷生成。同時,Cu+和S缺陷將分別接受光生空穴和光生電子,從而提高光生載流子的分離能力。結(jié)合Cu摻雜提高可見光吸收的性質(zhì),Cu摻雜樣品的光催化分解水產(chǎn)氫性能最高是未摻雜樣品的2.8倍,達到21.4mmol/h/g,在428nmLED光照下的量子效率達到18.8%。研究成果第一次成功解釋了Cu摻雜提高Zn-Cd-S體系光催化性能的機理,且為目前光催化水分解產(chǎn)氫性能的世界一流水平。該研究成果以全文形式(“Tuning Cu dopant of Zn0.5Cd0.5S nanocrystals enables high-performance photocatalytic H2 evolution from water splitting under visible-light irradiation”)發(fā)表于能源領域頂尖雜志Nano Energy上(影響因子IF=11.3)。
圖1.Cu+摻雜Zn0.5Cd0.5S固溶體提高光生載流子分離能力的示意圖
圖2.a)Cu摻雜及未摻雜Zn0.5Cd0.5S可見光催化分解水制氫性能比較 b)Cu(2%)摻雜未摻雜Zn0.5Cd0.5S在不同波長LED照射下的吸收性能及量子效率比較
本工作在光解水材料的實驗和機理研究取得重要進展,得益于國際化團隊交叉學科的協(xié)同創(chuàng)新,參與本工作的有北大物理學院的龔旗煌院士團隊(開展了快速激光光譜研究)、美國阿貢國家實驗室Dr.Amine團隊(開展同步輻射的硬x-ray結(jié)構(gòu)研究)、美國伯克利國家實驗室楊萬里團隊(開展軟x-ray吸收譜的研究),以及日本團隊等8個團隊。梅宗維和張炳凱是文章的共同第一作者,潘鋒為通信作者。該項工作得到了廣東省引進科技創(chuàng)新團隊項目、深圳孔雀計劃及深圳創(chuàng)新委科技計劃等項目的支持。
編輯:山石
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